氧还原反应前沿与进展

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大学化学,2019,34(5):33-41doi:10.3866/PKU.DXHX201810015

知识介绍

收稿日期:2018-10-19接受日期:2018-11-19

Received:2018-10-19Accepted:2018-11-19

主要介绍氧还原反应的研究意义、反应机理以及研究现状。氧还原反应作为燃料电池的阴极反应，其能否高效进行将直接影响燃料电池的转化效率。目前，氧还原反应的反应机制仍存在较大争议，包括活性位点及反应步骤等。商业碳载铂虽然活性很高，然而其在实际应用中却会受到多方面限制。本文着重介绍了近些年报道的非金属及非贵金属催化剂。非金属及非贵金属催化剂在自然界中资源丰富、价格低廉、制备简单、导电性及稳定性良好，且不会被小分子毒化。所以，对非金属及非贵金属材料的氧还原研究可为新型能源装置的应用提供参考。

关键词：氧还原反应(ORR);反应机理;非金属;非贵金属

Inthiscriticalreview,wesummarizedrecentnovelelectrocatalystsonoxygenreductionreaction(ORR).ORRactedasareactiononcathodeinfuelcell.HowORRproceedwoulddirectlyinfluencetheefficiencyofthefuelcell,sothatdevelopmentsofcatalyststowardORRwithanadvancedactivitybecomehighlydesirable.Amongallthecatalysts,thestate-of-the-artcommercialPt/Ccannotmeetthepracticalapplication,duetovariouslimitations.Non-metallicmaterialandnon-preciousmetallicmaterialswerestudiedinrecentyears.Thesematerialswereconsideredtobeapotentialchoicetoprovideagoodconductivitywithacost-effectiveandabundantresourceinnature.Additionally,agoodstabilityaswellasanexcellenttolerancetowardtothesmallmoleculesmakesthemaperfectcandidateforORR.ThedevelopmentofnovelcompositestoachieveanoutstandingperformancetowardORRwillbeapromisingprogram,butstillofachallenge.

Keywords：Oxygenreductionreaction(ORR);Reactionmechanism;Nonmetal;Non-preciousmetal

本文引用格式

赵苹苹,胡锴,蔡苹,程功臻.氧还原反应前沿与进展.大学化学[J],2019,34(5):33-41doi:10.3866/PKU.DXHX201810015

ZHAOPingping.RecentDevelopmentsonAdvancedElectrocatalysisforOxygenReductionReaction.UniversityChemistry[J],2019,34(5):33-41doi:10.3866/PKU.DXHX201810015

图1(a)燃料电池的工作原理图；(b)氧还原过程在酸性和碱性条件下的反应步骤

石墨烯，碳纳米片及碳纳米管等碳基材料具有较好的导电性，是一种较为理想的非贵金属氧还原催化剂。在碳基材料中掺杂入富电子或缺电子元素将对其氧还原活性产生影响。

图5多孔碳和碳纳米管的复合材料

在碱性条件下，Fe-N-C催化剂的起始电势约在0.95V处.在RRDE测试中，环电极电流可以用于测量计算中间产物的产量，如图2b所示.直到0.8V，环电极电流才有明显的中间产物(一氧化物)的氧化.在0.6–0.7V处有一个很弱的肩峰，这可以说明在Fe-N-C体系中OEST机理显得力不从心.相反，O2直接发生在活性位点处的吸附.因此，理论上在碱性条件下，Fe-N-C是一个比Pt更有潜力的ORR催化剂....

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